Маркеры для топлива - исследования в Лоуренс-Ливерморе

Инициатива глобального ядерного партнёрства GNEP, выдвинутая американской администрацией, ставит одной из своих целей разработать новые технологии, которые позволили бы снизить риск распространения ядерных материалов. Важной подзадачей является создание уникальных маркеров-подписей (taggants), которые могли бы использоваться как метки для ядерного топлива.

Команда специалистов из национальной лаборатории "Лоуренс Ливермор" (США) под руководством Майкла Кристо провела расчётное исследование с целью определить список материалов-кандидатов на роль маркеров. В качестве модели было выбрано топливо для реакторов PWR.

Требования к материалам-кандидатам

Топливные маркеры, прежде всего, должны выдерживать длительный период облучения в ядерных реакторов, либо оставаясь без изменений под действием нейтронного потока, либо эволюционируя заранее известным путём. Это требование исключает из списка кандидатов любые молекулярные соединения и сокращает выбор только до чистых элементов или изотопов.

В качестве маркера не стоит также выбирать элементы, которые присутствуют в двугорбой кривой осколков деления (70<Z<170). Ведь концентрация атомов маркера не может быть высокой, иначе они начнут негативно сказываться на физике активной зоны. Следовательно, количество осколков быстро превысит количество маркеров, не оставив от исходной сигнатуры и следа.

Помимо реакции деления, "посторонние" элементы попадают в топливо в виде примесей при фабрикации. При выборе маркера нужно это учитывать, чтобы подпись не потерялась на фоне технологических загрязнений.

Крайне желательно, чтобы элемент-маркер имел бы несколько стабильных изотопов с низкими сечениями поглощения. Отношение концентраций таких изотопов не будет сильно меняться в ходе облучения топлива, и, таким образом, может служить уникальной подписью. Чем больше стабильных изотопов есть у элемента, тем больший объём информации удастся зашифровать в метке.

Но если сечения поглощения всех изотопов маркера будут малы, то станет практически невозможным определить - сколько времени помеченное топливо находилось в ядерном реакторе? Следовательно, в состав маркера должны входить и изотопы с большими сечениями захвата. Зная их исходное процентное содержание в элементе-маркере и зависимость концентраций от выгорания, а также измерив текущие значения концентраций, эксперты смогут определить общий флюенс, набранный топливом, а это, в свою очередь, поможет им восстановить состав начальной топливной композиции.

Остаётся ещё одна важная характеристика топлива, которую хотелось бы внести в подпись - время, прошедшее с момента его выгрузки из активной зоны. Это можно сделать, если в составе маркера будет изотоп, чья концентрация выходит с ростом глубины выгорания на плато. Зная высоту плато и измерив текущую концентрацию такого изотопа, можно будет дать ответ на вопрос про время, прошедшее после выгрузки.

Предлагаемые виды маркеров

Исследователи из Лоуренс Ливермора полагают, что перечисленным критериям лучше всего отвечают маркеры из никеля, платины или осмия.

Рис.1. Изменение концентраций изотопов маркера из никеля в ходе выгорания.

На Рис.1 приводятся графики изменения во времени концентраций изотопов никеля и продуктов их взаимодействия с нейтронным потоком за год работы реактора PWR.

У никеля имеется пять природных изотопов с малыми сечениями поглощения - ⁵⁸Ni, ⁶⁰Ni, ⁶¹Ni, ⁶²Ni, ⁶⁴Ni. Из них можно составить 4 независимых отношения концентраций, которые можно использовать для кодирования информации, закладываемой в подпись.

Восстановить величину набранного флюенса представляется возможным, используя отношение концентраций ⁶³Cu и ⁶⁵Cu (эти изотопы образуются в результате активации никеля).

Для определения времени после выгрузки, никелевый маркер может предложить сразу три изотопа с концентрациями, выходящими на равновесный уровень:

1. ⁵⁹Ni - период полураспада 7,6×10⁴ лет;
2. ⁵⁸Co - период полураспада 70,8 дней;
3. ⁶³Ni - период полураспада 101 год.

Столь большой выбор позволит, в частности, надёжно определять время, прошедшее после выгрузки, в большом диапазоне дат.

Рис.2. Изменение концентраций изотопов маркера из платины в ходе выгорания.

На Рис.2 можно видеть результаты аналогичных расчётов для платинового маркера. Здесь природными изотопами с малыми сечениями поглощения являются ¹⁹⁰Pt, ¹⁹²Pt, ¹⁹⁴Pt и ¹⁹⁸Pt. Изменения отношений концентраций в ходе выгорания можно отслеживать по двум наборам - (¹⁹³Pt, ¹⁹⁵Pt и ¹⁹⁶Pt) и (¹⁹⁸Hg, ¹⁹⁹Hg и ²⁰⁰Hg). Изотопом-хронометром с плато в этом маркере станет ¹⁹³Pt (период полураспада - 50 лет).

Рис.3. Изменение концентраций изотопов маркера из осмия в ходе выгорания.

У осмия всего лишь 2 природных малопоглощающих изотопа - ¹⁸⁶Os и ¹⁸⁸Os. Зато у него образуются две системы изотопов с изменяющимися при выгорании соотношении концентраций - (¹⁸⁴Os, ¹⁸⁷Os, ¹⁸⁹Os, ¹⁹⁰Os и ¹⁹²Os) и (¹⁹¹Ir и ¹⁹³Ir) - и два изотопа-хронометра ¹⁹²Ir (период полураспада 74 дня) и ¹⁹³Pt (период полураспада - 50 лет).

Будущие направления работ

В представленной работе учёные из американской лаборатории предложили использовать в качестве топливных маркеров никель, платину или осмий, а также рассмотрели эволюцию этих маркеров в ходе выгорания в активной зоне.

Но что произойдёт с маркерами, если выгруженное топливо будет переработано? Куда должны попадать атомы сигнатуры - в уран, плутоний или осколки деления? Возможно, что потребуется предусматривать введение в топливо сразу нескольких маркеров, которые будут расходиться по разным потокам материалов в ходе переработки.

Особенно важно понять, как внедрение маркеров скажется на всём технологическом процессе изготовления топлива для АЭС - на свойствах и характеристиках топлива, на радиационной и ядерной безопасности установки, на экономических показателях и так далее. Без подобного анализа атомная отрасль США не станет рассматривать предложение о введении маркеров всерьёз.

Специалисты Ливерморской лаборатории отдают себе отчёт в том, что атомная отрасль как совокупность нацеленных на извлечение прибыли компаний и корпораций не будет заниматься разработкой технологий укрепления контроля за ядерными материалами.

Поэтому в Ливерморе надеются со временем подобрать и предложить маркеры "двойного назначения". С одной стороны, они могли бы служить задаче идентификации конкретных партий ядерного топлива, а с другой - выполнять определённые функции по улучшению физических, экономических и прочих характеристик топлива. Если подобный симбиоз удастся реализовать на практике, то это станет важным шагом вперёд на пути к атомной энергетике следующего поколения.

ИСТОЧНИК: AtomInfo.Ru

ДАТА: 04.08.2008

Темы: Нераспространение, США, Нейтронно-физические расчёты реакторов